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山东养殖贝类中有机氯农药与多氯联苯污染特征及风险评价

杜静 黄会 张华威 宫向红 张秀珍

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山东养殖贝类中有机氯农药与多氯联苯污染特征及风险评价

    作者简介: 杜 静(1993 — ),女,硕士,从事水产品质量与安全研究。E-mail: dujing0327@163.com;
    通讯作者: 张秀珍, zxz0535501@126.com
  • 中图分类号: S 94

Pollution characteristics and risk assessment of organochlorine pesticides and polychlorinated biphenyls in shellfish from Shandong coastal area

    Corresponding author: Xiuzhen ZHANG, zxz0535501@126.com
  • CLC number: S 94

  • 摘要: 利用气相色谱法同时测定了山东沿海主要养殖区贝类[四角蛤蜊(Mactra veneriformis)、菲律宾蛤仔(Ruditapes decussatus)、牡蛎(Ostrea gigas)等]体内有机氯农药(organochlorine pesticides,OCPs)、多氯联苯(polychlorinated biphenyls,PCBs)等15种持久性有机污染物(persistent organic pollutants,POPs)的质量分数,与国内外的调查结果进行了比较,并对污染物在贝类体内的残留水平、空间分布及季节分布特征进行了分析。采用美国环保署(Environmental Protection Agency,EPA)推荐的方法进行了风险评价。结果显示,贝类中[六六六(hexachlorocyclohexane,HCHs)]、滴滴涕(dichlorodiphenyl trichloroethane,DDTs)、PCBs的质量分数分别为n.d.~17.6 μg·kg–1,2.68~66.7 μg·kg–1,n.d.~36.8 μg·kg–1 (湿质量,下同)。所有贝类中HCHs均符合国家标准《海洋生物质量》中一类生物质量评价标准;73%的贝样中w(DDTs)介于一类标准与二类标准之间。所有样品OCPs和PCBs均没有超过中国《食品安全国家标准 食品中农药最大残留限量》和《食品安全国家标准 食品中污染物限量》的标准限值。致癌风险在可接受范围内,没有接触风险。与国内外部分沿海海域中贝类相比,山东沿海养殖贝类中HCHs、DDTs和PCBs的质量分数均处于中等水平。
  • 图 1  山东沿海采样地点分布图

    Figure 1.  Sampling stations in Shandong coastal area

    图 2  山东沿海站位贝类体内六六六、滴滴涕和多氯联苯质量分数的季节变化

    Figure 2.  Seasonal variations of HCHs residual amounts in shellfish cultured in Shandong coastal area

    表 1  贝类样品中8种有机氯农药和7种多氯联苯的平均回收率和相对标准偏差

    Table 1.  Average recovery rates and relative standard deviation (RSD) of 8 OCPs and 7 PCBs in shellfish samples

    化合物
    compound
    代号
    code
    加标水平2 μg·kg–1
    spike level
    加标水平5 μg·kg–1
    spike level
    加标水平10 μg·kg–1
    spike level
    平均回收率
    average recovery rate
    相对标准差
    RSD
    平均回收率
    average recovery rate
    相对标准差
    RSD
    平均回收率
    average recovery rate
    相对标准差
    RSD
    甲体六六六 alpha-hexachlorocyclohexane α-666 60.7 7.4 68.8 4.9 84.6 4.3
    乙体六六六 beta-hexachlorocyclohexane β-666 79.9 8.6 69.2 7.7 75.2 5.9
    丁体六六六 delta-hexachlorocyclohexane δ-666 61.1 8.4 70.4 4.5 83.5 3.1
    丙体六六六(林丹) gamma-hexachlorocyclohexane γ-666 64.3 9.6 75.2 5.7 78.9 2.5
    多氯联苯28 polychlorinated biphenyl 28 PCB28 67.2 9.8 82.1 5.2 81.0 6.4
    多氯联苯52 polychlorinated biphenyl 52 PCB52 62.6 7.1 93.9 4.8 106 4.7
    多氯联苯101 polychlorinated biphenyl 101 PCB101 63.9 7.5 105 6.2 78.9 3.7
    4,4'-滴滴伊 2,2-bis (4-chlorophenyl)-1,1-dichloroethylene p,p’-DDE 67.2 9.3 68.1 5.6 72.3 5.2
    多氯联苯118 polychlorinated biphenyl 118 PCB118 111 7.2 81.4 3.1 71.4 4.0
    2,4'-滴滴涕 1-(2-chlorophenyl)-1-(4-chlorophenyl)-2,2,2-trichloroethane o,p’-DDT 60.1 7.3 83.0 3.2 66.9 3.4
    4,4'-滴滴滴 2,2-bis(4-chlorophenyl)-1,1-dichloroethane p,p’-DDD 69.3 7.6 79.4 8.5 71.2 1.7
    多氯联苯153 polychlorinated biphenyl 153 PCB153 64.8 9.2 101 4.5 80.5 7.6
    4,4'-滴滴涕 2-(2-chlorophenyl)-2-(4-chloropenyl)-1,1,1-trichloroethane p,p’-DDT 60.1 7.8 78.4 6.6 80.6 4.2
    多氯联苯138 polychlorinated biphenyl 138 PCB138 66.0 9.7 72.0 6.0 74.4 5.1
    多氯联苯180 polychlorinated biphenyl 180 PCB180 66.4 8.5 104 3.7 83.0 2.8
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    表 2  六六六、滴滴涕和多氯联苯的RfD[12]和CSF值[13-14]

    Table 2.  RfD and CSF value of HCHs, DDTs and PCBs

    污染物种类
    type of pollutant
    六六六
    HCHs
    滴滴涕
    DDTs
    多氯联苯
    PCBs
    参考剂量/μg·(kg·d)–1 RfD 0.80 0.50 0.02
    致癌斜率系数/kg·(d·mg)–1 CSF 1.80 0.34 2.00
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    表 3  贝类中六六六、滴滴涕和多氯联苯的组成及质量分数(湿质量)

    Table 3.  Composition and residual amounts of HCHs, DDTs and PCBs in shellfish (wet mass)

    编号
    No.
    采样时间
    sampling time
    站位
    station
    样品种类
    species
    化合物
    compound
    α-666 β-666 γ-666 δ-666 ΣHCHs p,p’-DDE o,p’-DDT p,p’-DDD p,p’-DDT ΣDDTs PCB28 PCB52 PCB101 PCB118 PCB153 PCB138 PCB180 ΣPCBs
    1 2017.04 S01 四角蛤蜊 2.47 1.93 2.12 6.52
    2 2017.07 S01 四角蛤蜊 4.53 3.12 4.34 3.58 15.6
    3 2017.07* S01 四角蛤蜊 4.31 1.94 3.52 5.02 14.8 1.97 1.97
    4 2017.09 S01 菲律宾蛤仔 1.90 1.90 8.73 7.10 5.40 6.49 27.7 8.32 2.81 3.50 14.6
    5 2017.04 S02 文蛤 1.86 2.59 7.87 12.3 1.58
    6 2017.07 S02 文蛤 5.40 5.40 3.07 8.55 11.6 10.4 1.58
    7 2017.07* S02 文蛤 2.54 3.77 6.31 7.82 10.4
    8 2017.10 S02 文蛤 4.45 4.48 3.03 12.0 6.98 1.70 7.82
    9 2017.05 S03 毛蚶 2.24 12.8 15.0 1.96 1.96
    10 2017.07 S03 文蛤 2.00 1.90 3.90 2.79 3.83 51.8 58.4 1.86 6.91 14.8 23.6
    11 2017.07* S03 文蛤 3.66 4.24 7.9 3.57 8.49 19 31.1 10 3.16 6.2 19.4
    12 2017.09 S03 菲律宾蛤仔 4.99 5.70 4.46 15.2 8.98 57.7 66.7 3.71 2.42 2.00 8.13
    13 2017.05 S04 四角蛤蜊 2.17 1.76 3.70 2.83 10.5
    14 2017.07 S04 四角蛤蜊 5.97 3.78 8.93 18.7 1.89 2.57 4.46
    15 2017.07* S04 四角蛤蜊 5.20 4.08 7.64 16.9 2.59 2.13 4.72
    16 2017.10 S04 四角蛤蜊 6.73 5.10 8.23 20.1
    17 2017.05 S05 四角蛤蜊 1.63 1.75 2.33 5.71
    18 2017.07 S05 菲律宾蛤仔 3.19 3.61 4.39 11.2 3.64 10.5 14.1 3.51 13.1 6.78 2.00 11.4 36.8
    19 2017.07* S05 四角蛤蜊 1.98 1.98 2.23 3.86 6.09 0
    20 2017.09 S05 四角蛤蜊 2.66 4.91 7.57 4.24 3.57 2.79 8.49 19.1 1.60 4.16 2.20 7.96
    21 2017.04 S06 菲律宾蛤仔 6.65 6.38 3.27 16.3
    22 2017.07 S06 文蛤 4.12 4.12 6.13 4.23 17.9 28.3 10.4 5.11 6.72 22.2
    23 2017.07* S06 菲律宾蛤仔 4.36 4.21 3.90 12.5 5.38 3.75 46.8 55.9 4.70 1.71 1.74 1.00 9.15
    24 2017.09 S06 菲律宾蛤仔 6.13 7.10 13.2 8.42 9.70 27.7 45.8 12.7 4.18 16.9
    25 2017.05 S07 青蛤 3.74 1.81 4.33 3.28 13.6 3.58 3.58
    26 2017.07 S07 青蛤 2.08 1.40 3.48 3.31 4.62 9.07 17.0
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    表 4  山东沿海站位贝类体内六六六、滴滴涕和多氯联苯接触风险指数

    Table 4.  Exposure risk index of HCHs, DDTs and PCBs in shellfish in Shandong coastal area

    站位
    station
    六六六
    HCHs
    滴滴涕
    DDTs
    多氯联苯
    PCBs

    spring

    summer
    *
    summer

    autumn

    spring

    summer
    *
    summer

    autumn

    spring

    summer
    *
    summer

    autumn
    S01 0 0 0 0.00396 0.0217 0.0519 0.0493 0.0924 0 0 0.164 1.22
    S02 0 0.563 0 0 0.0411 0.0387 0.0177 0.0399 0.132 0.867 0.657 0.723
    S03 0 0.0171 0.0165 0.0316 0.0501 0.195 0.104 0.223 0.163 1.964 0.763 0.677
    S04 0 0 0 0 0.0349 0.0623 0.0564 0.0669 0 0.372 0.393 0
    S05 0 0.137 0 0.0158 0.0190 0.0471 0.0203 0.0636 0 3.07 0 0.663
    S06 0 0.125 0.0260 0.0276 0.0543 0.0942 0.186 0.153 0 1.85 1.61 1.41
    S07 0 0.119 0.0167 0.0368 0.0439 0.0567 0.0665 0.0933 0.298 0 0 1.04
    S08 0.00806 0 0 0 0.0214 0.0155 0.0195 0.0274 0 0.386 0.317 0.241
    S09 0 0.0120 0.0167 0.0178 0.0953 0.092 0.185 2.93 2.41
    S10 0 0.0116 0.0111 0.0193 0.0195 0.0678 0.0642 0.0757 1 0.835 0.429 0.745
    S11 0 0.00665 0.0141 0.051 0.155 0.166 0.178 0.596 0.850
    S12 0 0 0 0.00893 0.014 0.0467 0 2.03 2.18
    S13 0.00556 0.0113 0.0125 0.0052 0.128 0.143 0.0842 1.53 1.27
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    表 5  山东沿海站位贝类体内六六六、滴滴涕和多氯联苯致癌风险指数

    Table 5.  Cancer risk index of HCHs, DDTs and PCBs in shellfish in Shandong coastal area

    站位
    station
    六六六
    HCHs
    滴滴涕
    DDTs
    多氯联苯
    PCBs

    spring

    summer
    *
    summer

    autumn

    spring

    summer
    *
    summer

    autumn

    spring

    summer
    *
    summer
    autumn
    S01 0 0 0 5.70 3.69 8.82 8.38 15.7 0 0 6.57 48.8
    S02 0 16.2 0 0 6.97 6.58 3.01 6.80 5.27 34.7 26.1 28.9
    S03 0 11.7 23.7 45.6 8.50 33.1 17.6 37.8 6.53 78.6 64.5 27.1
    S04 0 0 0 0 5.95 10.6 9.59 11.4 0 14.9 15.7 0
    S05 0 33.6 0 22.7 3.24 8.01 3.45 10.8 0 122 0 26.5
    S06 0 12.4 37.4 39.6 9.24 16.0 31.7 26.0 0 74.1 30.5 56.3
    S07 0 10.4 23.9 52.8 7.48 9.63 11.3 15.9 11.9 0 0 41.4
    S08 11.6 0 0 0 3.64 2.63 3.32 4.66 0 15.4 12. 7 9.63
    S09 0 17.3 24.1 3.03 16.2 15.6 7.40 117 96.3
    S10 0 17.5 16.0 27.8 3.32 11.5 10.9 12.9 40 33.4 17.7 29.8
    S11 0 9.57 20.3 8.67 26.4 28.3 7.13 23.8 34.0
    S12 0 0 0 1.52 2.38 7.93 0 81 87.0
    S13 8.01 16.2 18.0 0.884 21.8 24.3 3.37 61 50.7
     注:*. 夏季第二批次所采集样品
     Note: *. The second batch of sampling in summer
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    表 6  国内外沿海海域贝类中六六六、滴滴涕和多氯联苯质量分数比较

    Table 6.  Comparison of HCHs, DDTs and PCBs residual amounts in shellfish in coastal waters at home and abroad

    调查地区
    survey area
    调查年份
    survey year
    样品种类
    sampling species
    HCHs质量分数
    HCHs mass fraction
    平均值
    average
    DDTs质量分数
    DDTs mass fraction
    平均值
    average
    PCBs质量分数
    PCBs mass fraction
    平均值
    average
    参考文献
    Reference
    福建沿海 Fujian, China 2005—2006 僧帽牡蛎、缢蛏、菲律宾蛤仔、泥蚶 2.04~107 21.7 [16]
    厦门海域 Xiamen, Fujian, China 2005 僧帽牡蛎、泥蚶、菲律宾蛤仔、缢蛏 0.66~1.98 1.03 6.25~46.9 18.8 [17]
    海南岛沿岸 Hainan Island, China 2006—2012 牡蛎 n.d.~4.51 1.45 [30]
    福建东山湾 Dongshan Bay, Fujian, China 2011 波纹巴非蛤、泥蚶、僧帽牡蛎、菲律宾蛤仔、
    缢蛏、杂色鲍、华贵栉孔扇贝
    1.68~26.60 15.70 n.d.~26.10 11.90 [31-32]
    福建漳江口 Zhangjiang River Estuary, Fujian, China 2010—2011 牡蛎、泥蚶、菲律宾蛤仔、缢蛏 n.d.~1.59 1.04 9.02~78.0 37.0 [18]
    福建泉州湾 Quanzhou Bay, Fujian, China 2005 双壳贝类 0.19~0.45 0.27 0.56~53.77 23.76 [19]
    福建兴化湾 Xinghua Bay, Fujian, China 0.18~0.93 0.48 0.83~109.32 26.5 [19]
    诏安湾 Zhao’an Bay, Fujian, China 2010 牡蛎、缢蛏 n.d.~0.65 0.09 0.09~63.13 23.63 n.d.~7.32 1.32 [20]
    闽东沿岸 Mindong Fujian, China 2005—2007 僧帽牡蛎、泥蚶、菲律宾蛤仔、缢蛏 n.d.~1.53 0.298 0.184~66.9 14.8 [21]
    浙江沿海 Zhejiang, China 2006—2007 牡蛎、紫贻贝、菲律宾蛤仔、
    四角蛤蜊、泥蚶
    n.d.~7.86 1.50 0.72~281.73 33.65 n.d.~97.95 19.56 [22]
    浙南海域 South Zhejiang, China 2009 贻贝、紫贻贝、太平洋牡蛎、缢蛏、
    文蛤、泥蚶、青蛤
    0.15~1.66 0.40 3.3~259.9 26.7 [23]
    舟山近岸 Zhoushan, Zhejiang, China 2012 缢蛏、毛蚶、僧帽牡蛎、
    泥螺、厚壳贻贝
    n.d. n.d. 0.60~62.2 [24]
    旅顺 Lvshun, Liaoning, China 2011 菲律宾帘蛤、毛蚶 48.28~90.65 69.47 45.36~240.29 142.83 [33]
    象山港 Xiangshan Harbour, Zhejiang, China 2001—2003 菲律宾蛤仔、缢蛏、文蛤、毛蚶 2.26~12.65 7.32~27.25 13.54~22.57 [34]
    桑沟湾 Sanggou Bay, Shandong, China 2009 蛤、扇贝、牡蛎 n.d.~2.04 0.30 0.13~3.36 0.97 0.01~3.20 0.59 [35]
    莱州湾 Laizhou Bay, Shandong, China 2011 魁蚶、扁玉螺、脉红螺 n.d.~1.93 0.513 0.720~24.0 9.99 n.d.~0.876 0.443 [11]
    山东沿海 Shandong, China 2008 牡蛎、紫贻贝、菲律宾蛤仔、花蛤 n.d. n.d. n.d.~0.310 0.0518 [36]
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出版历程
  • 收稿日期:  2018-10-26
  • 录用日期:  2018-12-20
  • 网络出版日期:  2019-02-18

山东养殖贝类中有机氯农药与多氯联苯污染特征及风险评价

    作者简介:杜 静(1993 — ),女,硕士,从事水产品质量与安全研究。E-mail: dujing0327@163.com
    通讯作者: 张秀珍, zxz0535501@126.com
  • 1. 山东省海洋资源与环境研究院,山东省海洋生态修复重点实验室,山东 烟台 264006
  • 2. 上海海洋大学食品学院,上海 201606

摘要: 利用气相色谱法同时测定了山东沿海主要养殖区贝类[四角蛤蜊(Mactra veneriformis)、菲律宾蛤仔(Ruditapes decussatus)、牡蛎(Ostrea gigas)等]体内有机氯农药(organochlorine pesticides,OCPs)、多氯联苯(polychlorinated biphenyls,PCBs)等15种持久性有机污染物(persistent organic pollutants,POPs)的质量分数,与国内外的调查结果进行了比较,并对污染物在贝类体内的残留水平、空间分布及季节分布特征进行了分析。采用美国环保署(Environmental Protection Agency,EPA)推荐的方法进行了风险评价。结果显示,贝类中[六六六(hexachlorocyclohexane,HCHs)]、滴滴涕(dichlorodiphenyl trichloroethane,DDTs)、PCBs的质量分数分别为n.d.~17.6 μg·kg–1,2.68~66.7 μg·kg–1,n.d.~36.8 μg·kg–1 (湿质量,下同)。所有贝类中HCHs均符合国家标准《海洋生物质量》中一类生物质量评价标准;73%的贝样中w(DDTs)介于一类标准与二类标准之间。所有样品OCPs和PCBs均没有超过中国《食品安全国家标准 食品中农药最大残留限量》和《食品安全国家标准 食品中污染物限量》的标准限值。致癌风险在可接受范围内,没有接触风险。与国内外部分沿海海域中贝类相比,山东沿海养殖贝类中HCHs、DDTs和PCBs的质量分数均处于中等水平。

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